位于加拿大魁北克的舍布魯克大學(xué)(Université de Sherbrooke)的Denis Morris教授和Michel PioroLadrière教授與David Roy-Guay博士憑借著Teledyne Princeton Instruments的emICCD相機(jī)的超快速選通和超高靈敏度，通過(guò)光學(xué)的手段觀測(cè)了100μm × 100μm的鉆石表面的氮空位缺陷的量子態(tài)，以及其自旋極化動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

氮空位

氮空位中心(nitrogen-vacancy center，NV center)是人們最熟悉的一種缺陷。憑借對(duì)氮空位中心的自旋態(tài)的觀測(cè)，氮空位中心可以被用來(lái)探測(cè)局域磁場(chǎng)和電場(chǎng)分布。目前人們也正不斷開發(fā)其更先進(jìn)的應(yīng)用，比如離子濃度檢測(cè)、膜電位檢測(cè)、納米測(cè)溫計(jì)和單自旋核磁共振等。

鉆石中的氮空位中心有著獨(dú)一無(wú)二的光-自旋特性，并被廣泛應(yīng)用于量子通訊、磁共振成像和糾纏光子源等領(lǐng)域。在鉆石結(jié)構(gòu)中的氮空位中心是由一個(gè)單取代的氮原子和其相鄰的碳缺陷組成(圖1a)，其量子特性由多余的兩個(gè)自由電子體現(xiàn)。這兩個(gè)自由電子的自旋態(tài)往往組成一個(gè)三線態(tài)，因此對(duì)于外界的磁場(chǎng)非常敏感。通常由其他材料的自旋引起的微弱的磁場(chǎng)變化就能顯著影響缺陷中的自旋狀態(tài)。而對(duì)于氮空位中心來(lái)說(shuō)，這種影響受限于自旋-聲子之間的弱耦合以及其他自旋物種的低濃度(~1%)，所以氮空位中心在室溫下也能保持相干的自旋三線態(tài)。

圖1 a)鉆石晶格結(jié)構(gòu)與氮空位;b)氮空位中心的能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖;c)光磁雙共振實(shí)驗(yàn)中在2mT磁場(chǎng)強(qiáng)度下氮空位中心±1態(tài)的能級(jí)分裂。

氮空位中心之所以被用于研制納米尺度的磁場(chǎng)強(qiáng)度感應(yīng)器，不僅因?yàn)槠渥孕龖B(tài)可以被磁場(chǎng)調(diào)制，而且得益于其自旋態(tài)可以被光學(xué)手段被測(cè)【12】。圖1b展示了氮空位中心光與自旋的關(guān)系特性。三線態(tài)基態(tài)和三線態(tài)激發(fā)態(tài)之間的躍遷為637nm，其磁量子數(shù)為0(對(duì)稱，0態(tài))或±1(同上同下，±1態(tài))，兩者能級(jí)相差2.87GHz，其±1態(tài)之間在每1mT的磁場(chǎng)下分裂28MHz。當(dāng)使用532nm的激光激發(fā)氮空位中心時(shí)，初始狀態(tài)為0態(tài)的氮空位中心將會(huì)發(fā)射637nm的紅色熒光;而±1態(tài)的氮空位中心可以通過(guò)非輻射躍遷轉(zhuǎn)變?yōu)?態(tài)，其時(shí)間尺度為300ns左右。利用這個(gè)特性，氮空位中心的量子態(tài)可以通過(guò)一束微秒級(jí)的短脈沖微波進(jìn)行初始化，并且其紅色熒光的強(qiáng)度也可以反映出自旋量子態(tài)的分布。

在光磁雙共振(optically detected magnetic resonance，ODMR)的測(cè)試中，使用微波激發(fā)即可以操縱氮空位中心的自旋態(tài)(圖1c)。通過(guò)在掃描激發(fā)微波頻率的同時(shí)記錄紅色熒光的強(qiáng)度，并觀測(cè)圖1c中兩個(gè)自旋態(tài)所對(duì)應(yīng)的谷的分裂，即可探測(cè)氮空位中心所在的磁場(chǎng)強(qiáng)度和取向。

自旋態(tài)的相干控制

David Roy-Guay所使用的實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。532nm的激光先經(jīng)由雙通的聲-光調(diào)制器生成初始化和讀出的氮空位中心量子態(tài)所需要的激光，并通過(guò)一個(gè)60倍的顯微鏡聚焦在CVD制備的鉆石表面上。鉆石中的氮空位中心發(fā)射的熒光由一臺(tái)PI-MAX4:512EM emICCD相機(jī)收集。相機(jī)采用外觸發(fā)信號(hào)與微波產(chǎn)生器、聲-光調(diào)制器同步，并通過(guò)“logic out”的輸出模式逐幀記錄數(shù)據(jù)。

圖2 氮空位中心成像實(shí)驗(yàn)裝置。

在如圖3所示的自旋操控實(shí)驗(yàn)中，一個(gè)10mT的外界磁場(chǎng)先將氮空位中心的±1態(tài)分裂成晶格中四個(gè)可能的取向。然后，一束微波脈沖通過(guò)光刻法制備的線路被輸送到樣品表面，共振增強(qiáng)位于2751MHz的取向。

因?yàn)樽孕龖B(tài)回到0態(tài)的過(guò)程很快，所以選通必須和讀出激光在時(shí)間序列上精確一致。而PI-MAX4:512EM emICCD相機(jī)的順序選通的功能，可以相對(duì)觸發(fā)信號(hào)移動(dòng)選通信號(hào)的位置，輕松地實(shí)現(xiàn)這種嚴(yán)格的對(duì)齊。一旦選通脈沖被設(shè)置在讀出脈沖的起始位置，微波的持續(xù)時(shí)間τ就可被調(diào)控進(jìn)而相干控制氮空位的自旋態(tài)(圖3a插圖)。氮空位的量子動(dòng)力學(xué)信息無(wú)論在單個(gè)像素(圖3a藍(lán)線)或者是10×10個(gè)像素的平均(圖3a紅線)的信號(hào)都展示出了極好的信噪比。

圖3 a)單個(gè)像素(藍(lán)線)和10×10個(gè)像素(紅線)采集的氮空位的Rabi振蕩曲線;b)氮空位中心的熒光曲線。

曲線的振蕩顯示出自旋態(tài)可以在150ns的微波脈沖作用下從0態(tài)翻轉(zhuǎn)到到-1態(tài)，對(duì)應(yīng)微波為π脈沖(圖3b插圖)。經(jīng)過(guò)1μs的弛豫過(guò)程后，氮空位中心與鉆石晶格中其他自旋態(tài)發(fā)生相互作用，無(wú)法繼續(xù)進(jìn)行相干調(diào)制。如圖3b所示，一旦π脈沖的持續(xù)時(shí)間被確定下來(lái)，氮空位中心的自旋極化動(dòng)力學(xué)過(guò)程所對(duì)應(yīng)的熒光強(qiáng)度曲線就可以通過(guò)預(yù)先將氮空位調(diào)制成0態(tài)或-1態(tài)，然后按固定的門寬掃描讀出脈沖的持續(xù)時(shí)間的方式被測(cè)量。

門寬設(shè)置為1ns時(shí)熒光數(shù)據(jù)的對(duì)比度達(dá)到最高，而emICCD相機(jī)的快速選通和良好的開/關(guān)比使得這種檢測(cè)方式的靈敏度完全不依賴最先的初始化激光。這保證了對(duì)氮空位中心的Rabi振蕩最大動(dòng)態(tài)范圍的觀測(cè)并最小化了氮空位中心的弛豫和消相干過(guò)程。

技術(shù)支撐

PI-MAX4:512EM emICCD

Teledyne Princeton Instruments PI-MAX4系列emICCD相機(jī)使用的快速選通像增強(qiáng)器，在保證量子效率的同時(shí)，提供了500ps以下的門寬，與傳統(tǒng)EMCCD相比，大大提高了成像成譜的時(shí)間分辨能力。同時(shí)，PI-MAX4 emICCD相機(jī)完美地結(jié)合了像增強(qiáng)器的快速選通的能力和幀轉(zhuǎn)移模式的良好線性度，向用戶提供了納秒和微秒尺度下高質(zhì)量、高性能、高靈敏度的成像成譜功能。

Teledyne Princeton Instruments最新版本的LightField數(shù)據(jù)采集軟件可以對(duì)emICCD相機(jī)所有功能進(jìn)行操作。配套的SuperSynchro時(shí)點(diǎn)產(chǎn)生器允許相機(jī)用戶在軟件界面設(shè)置精確的門寬、延遲。除此之外，LightField用戶界面還可以進(jìn)行一系列數(shù)據(jù)處理、整合、導(dǎo)出，帶給用戶無(wú)與倫比的全新科研體驗(yàn)。

審核編輯：湯梓紅